Thời vua Hùng dựng nước, nước Việt được chia làm 15 bộ, bộ Cửu Đức là vùng đất Nam Nghệ An và Hà Tĩnh ngày nay, huyện Can Lộc nằm trong lãnh thổ bộ này.
Huyện đã hình thành từ xưa và đã từng mang nhiều tên gọi: huyện Phù Lĩnh (thời thuộc Ngô - 271), huyện Việt Thường (thời thuộc Đường - 679), huyện Hà Hoàng thuộc về đất Hoan Châu.
Thời nhà Trần, Can Lộc có tên là huyện Phỉ Lộc thuộc Nghệ An phủ.
Thời Lê Sơ huyện Thiên Lộc được thành lập gồm 27 xã. Tên huyện Thiên Lộc cùng với địa giới huyện này được hoạch định rành mạch bắt đầu từ đó. Lúc đó huyện Thiên Lộc thuộc phủ Đức Quang, xứ Nghệ An.
Đến thời nhà Nguyễn, năm Tự Đức thứ 15 (1862), vua ra chỉ dụ: ở đâu địa danh có chữ "thiên" phải đổi chữ khác để tỏ lòng tôn kính trời. Từ đó, huyện Thiên Lộc phải đổi thành huyện Can Lộc.
Năm 1976, huyện Can Lộc thuộc tỉnh Nghệ Tĩnh, gồm 32 xã: An Lộc, Bình Lộc, Đại Lộc, Đậu Liêu, Đồng Lộc, Gia Hanh, Hồng Lộc, Ích Hậu, Khánh Lộc, Kim Lộc, Mỹ Lộc, Phú Lộc, Phù Lưu, Quang Lộc, Sơn Lộc, Song Lộc, Tân Lộc, Thanh Lộc, Thiên Lộc, Thịnh Lộc, Thuận Lộc, Thuần Thiện, Thường Lộc, Thường Nga, Tiến Lộc, Trung Lộc, Trường Lộc, Tùng Lộc, Vĩnh Lộc, Vượng Lộc, Xuân Lộc, Yên Lộc.
Ngày 27 tháng 10 năm 1984 một phần đất xã Đại Lộc và xã Thiên Lộc được cắt để thành lập thị trấn Can Lộc, thị trấn huyện lị huyện Can Lộc.
Năm 1991, tỉnh Hà Tĩnh được tái lập từ tỉnh Nghệ Tĩnh, huyện Can Lộc thuộc tỉnh Hà Tĩnh, gồm 1 thị trấn Can Lộc và 32 xã: An Lộc, Bình Lộc, Đại Lộc, Đậu Liêu, Đồng Lộc, Gia Hanh, Hồng Lộc, Ích Hậu, Khánh Lộc, Kim Lộc, Mỹ Lộc, Phú Lộc, Phù Lưu, Quang Lộc, Sơn Lộc, Song Lộc, Tân Lộc, Thanh Lộc, Thiên Lộc, Thịnh Lộc, Thuận Lộc, Thuần Thiện, Thường Lộc, Thường Nga, Tiến Lộc, Trung Lộc, Trường Lộc, Tùng Lộc, Vĩnh Lộc, Vượng Lộc, Xuân Lộc, Yên Lộc.
Ngày 2 tháng 3 năm 1992, hai xã Đậu Liêu và Thuận Lộc nguyên thuộc huyện Can Lộc được cắt để chuyển về thị xã Hồng Lĩnh. Huyện còn lại 1 thị trấn Can Lộc và 30 xã: An Lộc, Bình Lộc, Đại Lộc, Đồng Lộc, Gia Hanh, Hồng Lộc, Ích Hậu, Khánh Lộc, Kim Lộc, Mỹ Lộc, Phú Lộc, Phù Lưu, Quang Lộc, Sơn Lộc, Song Lộc, Tân Lộc, Thanh Lộc, Thiên Lộc, Thịnh Lộc, Thuần Thiện, Thường Lộc, Thường Nga, Tiến Lộc, Trung Lộc, Trường Lộc, Tùng Lộc, Vĩnh Lộc, Vượng Lộc, Xuân Lộc, Yên Lộc.
Ngày 2 tháng 8 năm 1999, hợp nhất thị trấn Can Lộc và xã Đại Lộc thành thị trấn Nghèn.
Cuối năm 2006, huyện Can Lộc có 1 thị trấn Nghèn và 29 xã: An Lộc, Bình Lộc, Đồng Lộc, Gia Hanh, Hồng Lộc, Ích Hậu, Khánh Lộc, Kim Lộc, Mỹ Lộc, Phú Lộc, Phù Lưu, Quang Lộc, Sơn Lộc, Song Lộc, Tân Lộc, Thanh Lộc, Thiên Lộc, Thịnh Lộc, Thuần Thiện, Thường Lộc, Thường Nga, Tiến Lộc, Trung Lộc, Trường Lộc, Tùng Lộc, Vĩnh Lộc, Vượng Lộc, Xuân Lộc, Yên Lộc.
Ngày 7 tháng 2 năm 2007, 7 xã của huyện Can Lộc là: Ích Hậu, Hồng Lộc, Phù Lưu, Bình Lộc, Tân Lộc, An Lộc, Thịnh Lộc được cắt về cho huyện Lộc Hà.