Phương pháp giải: Áp dụng hằng đẳng thức: \({\left( {A + B} \right)^2} = {A^2} + 2AB + {B^2}\) và \({\left( {A - B} \right)^2} = {A^2} - 2AB + {B^2}\) để khai triển và rút gọn biểu thức. Từ đó, nhận ra hệ số của \(xy\). Giải chi tiết:\(\begin{array}{l}{\left( {x + 3y} \right)^2} + {\left( {xy - 3} \right)^2}\\ = {x^2} + 2.x.3y + {\left( {3y} \right)^2} + {\left( {xy} \right)^2} - 2.xy.3 + {3^2}\\ = {x^2} + 6xy + 9{y^2} + {x^2}{y^2} - 6xy + 9\\ = {x^2} + 9{y^2} + {x^2}{y^2} + 9\end{array}\) Vậy hệ số của \(xy\) trong biểu thức bằng 0. Chọn C.