Thành Hoa Lư vốn là một kinh đô nhỏ của triều Đinh, Tiền Lê tại một thung lũng chật hẹp nhưng dễ phòng thủ phía nam vùng thượng du của đồng bằng sông Hồng, Việt Nam. Lúc lên ngôi Lý Thái Tổ cho rằng Hoa Lư thành thì hẹp, đất thì thấp, muốn dời đô về Đại La (nay là Hà Nội), tức thành Tống Bình đời Đường, nơi mà Cao Biền sau khi đuổi quân Nam Chiếu đã xây dựng lại phủ trị của An Nam đô hộ phủ. Nhà vua ra chiếu rằng:

Các quan cùng đồng tình với ông cho rằng đó là kế lâu dài cho thiên hạ, lập nên cơ nghiệp lớn và làm cho nhân dân được giàu thịnh[10]

Tháng 7 năm 1010 (tức năm Thuận Thiên thứ nhất) thì khởi sự dời đô. Khi thuyền mới đến đậu ở dưới thành, thấy có con rồng vàng hiện ra, nhân thế đặt tên là Thăng Long, liền lâp nhiều cung điện, cộng 13 sở, xây thành lũy, sửa sang phủ khố; thăng châu Cổ Pháp làm phủ Thiên Đức, Bắc Giang gọi là Thiên Đức Giang, thành Hoa Lư gọi là phủ Tràng An, trong phủ Thiên Đức lập ra tám ngôi chùa, đều có lập bia ghi chép công đức.[10]

Nhà Tống của Trung Quốc và Đại Việt có mối quan hệ hòa bình vào thời kỳ này. Lý Thái Tổ lên ngôi, sai Lương Nhậm Văn và Lê Tái Nghiêm sang nước Tống để kết hảo, vua Tống năm 1010 phong làm Giao Chỉ quận vương lĩnh Tĩnh Hải quân tiết độ sứ, sau lại gia phong làm Nam Bình vương vào năm 1017 (thời Tống Chân Tông). Các vương quốc láng giềng như Chiêm Thành và Chân Lạp đều sang triều cống, cho nên việc bang giao thời bấy giờ được yên trị. Năm 1020, ông lệnh cho con đem quân đi đánh Chiêm Thành, và giành chiến thắng.

Vua Lý Thái Tổ đổi phép cũ của nhà Tiền Lê; chia nước ra làm 24 lộ, gọi Hoan Châu và Ái Châu là trại. Sách Cương mục và Toàn thư chỉ ghi tên 12 lộ là: Thiên Trường lộ, Quốc Oai lộ, Hải Đông lộ, Kiến Xương, Khoái lộ, Hoàng Giang lộ, Long Hưng lộ, Bắc Giang lộ, Trường Yên lộ, Hồng lộ, Thanh Hóa lộ, Diễn Châu lộ. Theo sách Lãnh Nam ngoại đáp, Đại Việt thời Lý chia làm 4 phủ, 13 châu và 3 trại. Phủ là Phủ Đô hộ, phủ Đại Thông, phủ Thanh Hóa, phủ Phú Lương; châu là châu Vĩnh An, châu Vĩnh Thái, châu Vạn Xuân, châu Phong Đạo, châu Thái Bình, châu Thanh Hóa, châu Nghệ An, châu Già Phong, châu Trà Lô, châu Yên Phong, châu Tô, châu Mậu, châu Lạng; trại là trại Hòa Ninh, trại Đại Bàn, trại Tân Yên

Quan chế nhà Lý kế thừa quan chế nhà Tiền Lê, văn võ có 9 phẩm, lấy 3 chức thái:thái sư, thái phó, thái bảo; 3 chức thiếu: thiếu sư, thiếu phó, thiểu bảo; cùng thái úy, thiếu úy, và nội ngoại hành điện đô tri sự, kiểm hiệu bình chương sự làm chức trọng yếu của triều đình. Ngoài quan ngoài triều đình có các chức tri phủ và phán phủ cai trị một phủ và chức tri châu cai trị một châu. Ngoài ra có những châu bậc dưới mà người đứng đầu là thủ lĩnh.

Năm 1013, triều đình định ra 6 hạng thuế là: thuế ruộng, đầm, ao; thuế đất trồng dâu và bãi phù sa; thuế sản vật ở núi; thuế mắm muối đi quan Ải quan; thuế sừng tê giác, ngà voi và hương ở trên mạn núi xuống; thuế tre gỗ hoa quả. Lúc mới lên ngôi, nhà vua miễn thuế cho nhân dân trong vòng 3 năm. Theo Ngô Thì Sĩ, nhà Lý cốt chăm nghề nông cho nước giàu, trong 6 thứ thuế chỉ thu 4 thứ, 2 hạng khoan thu.

Tháng 2 năm 1011 (năm Thuận Thiên thứ hai), vua Lý Thái Tổ mang sáu quân đi phạt quân Cử Long ở Ái Châu. Quân Cử Long thất bại, bộ lạc bị đốt và người cầm đầu bị bắt và giải về. Tháng 10 năm 1013, vua Thái Tổ thân chinh đánh quân Man ở châu Vị Long, quân vua giành chiến thắng.

Năm 1012, Lý Thái Tổ bình định vùng đất Diễn Châu, về đến Vũng Biện, gió sấm dữ dội". Thấy vậy, vua đốt hương và khấn trời:

"Tôi là người ít đức, lạm ở trên dân, nơm nớp lo sợ như sắp sa xuống vực sâu, không dám cậy binh uy mà đi đánh dẹp càn bậy. Chỉ vì người Diễn Châu không theo giáo hóa, ngu bạo làm càn, tàn ngược chúng dân, tội ác chồng chất, đến nay không thể dung tha không đánh. Còn như trong khi đánh nhau, hoặc giết oan kẻ trung hiếu, hoặc hại lầm kẻ hiền lương, đến nỗi hoàng thiên nổi giận phải tỏ cho biết lỗi lầm, dẫu gặp tổn hại cũng không dám oán trách. Đến như sáu quân thì tội lỗi có thể dung thứ, xin lòng trời soi xét". Sau khi khấn, gió sấm không còn dữ dội nữa và trở nên yên lặng.

Năm ấy người Man sang quá cột đồng do Mã Viện dựng làm biên giới giữa nước Tống và Đại Việt, đến bến Kim Hoa và châu Vị Longđể buôn bán. Lý Thái Tổ sai người bắt được người Man và hơn 1 vạn con ngựa.

Mùa đông, tháng 10, năm 1013 châu Vị Long làm phản, hùa theo người Man Nam Chiếu. Vua Lý Thái Tổ mang quân đánh, thủ lĩnh là Hà Án Tuấn sợ, đem đồ đảng trốn vào rừng núi

Năm 1014, được lệnh của Lý Thái Tổ, Dực Thánh Vương đánh dẹp quân Man (Đại Lý). Theo Đại Việt Sử Lược, ở Lộ Kim Hoa, quân của Dự Thánh Vương đánh bại tướng Man là Đỗ Trương Huệ, chém vạn đầu giặc, bắt được quân sĩ và ngựa nhiều vô số. Ly Châu dâng con Kỳ Lân. Đổi phủ Ứng Thiên làm Nam Kinh. Chân Lạp sang cống.

Năm 1020, Lý Thái Tổ sai Khai Thiên Vương Lý Phật Mã và Đào Thạc Phụ đem quân đi đánh Chiêm Thành ở trại Bố Chính , thẳng đến núi Long Tỵ, chém được tướngChiêm là Bố Linh tại trận, người Chiêm chết đến quá nửa.

Năm 1022, ông ra lệnh cho Dực Thánh Vương đánh dẹp Đại Nguyên Lịch, quân đánh đến châu Như Hồng trong đất Tống, đốt kho tàng rồi kéo về.. Năm 1024, Thái tử được lệnh ra quân đánh châu Phong Luân, còn Khai Quốc Vương thì đánh Châu Đô Kim. Thành Thăng Long được xây.

Năm 1028, Thái tử lại được lệnh đánh châu Thất Nguyên, Đông Chinh Vương cũng đi đánh Châu Văn

Lý Thái Tổ vì xuất thân từ chùa chiền, nên sau khi lên ngôi rất hậu đãi giới tăng lữ. Vào năm 1010, sau khi đã dời đô từ Hoa Lư về Thăng Long, việc đầu tiên ông làm liền xuất ra 2 vạn quan để làm chùa ở phủ Thiên Đức (tức Cổ Pháp).

Cùng năm, sau khi củng cố xây dựng Hoàng thành, ông lại chùa ngự Hưng Thiên và tinh lâu Ngũ Phượng. Ngoài thành về phía nam dựng chùa Thắng Nghiêm.

Tháng 6 năm 1018, Lý Thái Tổ sai quan là Nguyễn Đạo Thanh và Phạm Hạc sang nhà Tống (Trung Quốc) thỉnh kinh Tam Tạng đem về để vào kho Đại Hưng.

Về việc này, Lê Văn Hưu nhận xét:...Lý Thái Tổ lên ngôi mới được 2 năm, tông miếu chưa dựng, đàn xã tắc chưa lập mà trước đã dựng tám chùa ở phủ Thiên Đức, lại trùng tu chùa quán ở các lộ và độ cho làm tăng hơn nghìn người ở Kinh sư, thế thì tiêu phí của cải sức lực vào việc thổ mộc không biết chừng nào mà kể